Лев был римлянином, сыном простого горожанина Азуппия и Елизаветы. С детства воспитывался в Латеране. На момент своего избрания он был кардинал-пресвитеромтитулярной церквиСанта-Сузанна. Был избран папой римским 27 декабря795 года, став преемником Адриана I, на следующий день после его смерти. Вполне возможно, что эта спешка могла быть связана с желанием римлян предупредить любые попытки франков повлиять на результаты выборов.
С первых же дней понтификата Лев ІІІ взял курс на союз с Карлом Великим, которому римляне, по предложению папы, присягнули в верности. Это означало, что франкский король становится сувереном Рима, и папская канцелярия стала даже датировать свои документы годами вступления во власть короля и папы. К письму Карлу Великому с извещением о своем избрании Лев ІІІ приложил ключи от исповедальни Святого Петра и штандарт города[1].
В свою очередь от Карла Великого Лев ІІІ получил поздравительный адрес и значительную часть сокровищ, которые Карл захватил у аваров. Приобретение этого богатства стало одной из причин, по которым Лев ІІІ смог быть столь благодетельным к церквям и благотворительным учреждениям Рима. Несмотря на уважительный тон письма, Карл Великий чётко в нём прояснил свою идею координации духовной и светской властей, не стесняясь напомнить папе о его духовных обязательствах[2]. В частности, Карл заявил, что его функция — защищать Церковь, а функция папы — молиться за королевство и за победу королевской армии.
В 799 году противники Льва ІІІ под предводительством племянника папы Адриана I, Пасхалиса и казначея Кампулуса, подняли против него мятеж. 25 апреля на него было совершено нападение во время процессии у Фламинианских ворот. Папу затащили в церковь и избили до крови, пытаясь отрезать язык и выколоть глаза. Он был спасён двумя королевскими посланниками, которые явились с отрядом. С помощью герцога СполетоВинигиза Лев ІІІ бежал к Карлу в Падерборн[2].
Враги обвинили Льва III в прелюбодеяниях и клятвопреступлении. Карл Великий приказал доставить папу обратно в Рим. В ноябре 800 года сам Карл отправился в Рим и 1 декабря провёл совещание с представителями обеих сторон. 23 декабря Лев ІІІ принял присягу, поклявшись в своей чистоте, а его противники были сосланы[1].
Отец Карла Великого, Пипин Короткий, защитил папство от лангобардов и издал «Пипинов дар», предоставивший землю вокруг Рима во владение папе. В 774 году папа Адриан I присвоил Карлу титул патриция Рима, который подразумевал прежде всего защиту Карлом Римской Церкви во всех её правах и привилегий[2]. Через два дня после присяги Льва ІІІ, на Рождество 800 года, он короновал Карла как императора Священной Римской империи. Согласно биографу Карла Великого, Эйнхарду, Карл не подозревал о том, что должно было произойти, и если бы знал, то не принял бы императорскую корону[3]. С другой стороны, нет оснований сомневаться в том, что уже некоторое время до того обсуждалось повышение статуса Карла как монарха: этому способствовала слабость императорской власти в Константинополе и признанное величие Каролингов[2]. Коронация оскорбила Константинополь, который видел себя все ещё законным защитником Рима, но Восточная Римская императрица Ирина, как и многие её предшественники, была слишком слаба, чтобы предложить городу защиту.
Мало моментов в мировой истории, имевших большее значение, чем то, что произошло в базилике Святого Петра в Риме на Рождество 800 года. Карл Великий стал «отцом Европы». К его двору стали стекаться самые одарённые люди того времени. Монахи и другие переписчики переписывали древние рукописи, при монастырях и соборах были созданы школы — предтечи великих университетов. Прогресс отмечался в архитектуре, технике и сельском хозяйстве (например, система тройного севооборота). Под руководством Карла Великого произошло так называемое Каролингское возрождение. Хотя политическое единство империи Карла не пережило его самого, культурное единство Европы утвердилось на века[4].
Лев ІІІ помог восстановить короля Нортумбрии Эрдвульфа и разрешил различные споры между архиепископами Йорка и Кентербери. Он также отменил решение своего предшественника Адриана I о предоставлении мантии архиепископа Хигберту, епископу Личфилда. Он считал, что английский епископат был искажён до Адриана І, и в 803 году Личфилд снова стал епископатом.
Лев ІІІ полностью подчинялся Карлу во всех вопросах, вплоть до догматических, однако отказался включить в Символ веры тезис Filioque, принятый на Ахенском соборе в 809 году.
После смерти Карла Великого 28 января814 года в Риме состоялся новый заговор против папы. Папа жестоко расправился со своими врагами в Риме, за что ему пришлось оправдываться перед новым императором Людовиком І Благочестивым, впрочем, успешно[5].
Лев III не был официально причислен к лику святых, но его имя было включено в Римский Мартиролог в 1673 году папой Климентом X. Из-за отсутствия свидетельств его святости имя Льва III было устранено из Мартиролога в ходе литургической реформы в 1953 году.
Лев III был первоначально похоронен в своем фамильном склепе. Тем не менее, через несколько лет после его смерти его останки были помещены в гробницу, которая содержала останки первых четырёх пап с именем Лев. В XVIII веке мощи Льва I были отделены от других, и Лев III получил свою собственную усыпальницу[6].
Понтификат Льва III примечателен в нескольких отношениях. Во-первых, здесь впервые открыто проявилось ставшее позже частым чередование пап, противостоящих друг другу по своим политическим ориентациям — провизантийского Адриана сменил профранкский Лев. Во-вторых, мятежом против него, законно избранного и уже правящего папы, была впервые нарушена неприкосновенность папы. В-третьих, на сцене появляется папский племянник, представляющий сторонников предшествующего папы и проводящий политику, направленную против его преемника, что в будущем также стало частым явлением[7].