Расположен на среднем течении реки Вилюй[5]. Большие притоки, протекающие по территории улуса: Чыбыда, Тюкэн, Тонгуо. Как и большинство территории северной и центральной Якутии, лежит в области «вечной мерзлоты». Климат резко континентальный, зимой температура доходит до 60 градусов ниже нуля по Цельсию, летом — до +33..
В письменных источниках впервые упоминается в связи с приходом русских казаков на берега Вилюя в начале XVII века. Мангазейские казаки во главе с Воином Шаховым поставили т. н. Верхневилюйское зимовье на левом берегу Вилюя, в месте впадения реки Тюкэн. В 60-х годах XVII века на этом месте была церковь, комиссарство, казначейство и 7 жилых домов.
В 1770 году управляющий Верхневилюйским зимовьем Иван Аргунов пишет ходатайство в Якутскую воеводскую канцелярию о переносе зимовья на 45 км ниже, на правый берег Вилюя в местность Ёлённёх (это ниже на 30 км от нынешнего расположения с. Верхневилюйск). 29 ноября1770 года вышел приказ о переносе. На новом месте поселению дали название Оленск. А 1783 году зимовье стало центром Оленского уезда и получило статус города. В 1771 году на территории зимовья было 9 волостей: Ботулинская, 3 Бордонских, 3 Жарханских, Нерюктяйский и Чочунский. После 1771 года произошло деление на три административные единицы (улусы) Верхневилюйский, Средневилюйский и Сунтарский. В 1808 году в Верхневилюйском улусе было 14 волостей, в 1817 — 13: два Жарханских, два Бордонских, два Едюгейских, Чочунский, Нам, Оргет, Ботулу, Мэйик, Ёдей, Хангалас. В Средневилюйском улусе в 1808 году было 12, в 1820 — 13 волостей: три Тогусских, 2 Кырыкыйских, Модут, Тыайа, Мукучу, Лючюн, Жемкон, Оргет, Куокуй. В Сунтарском улусе в 1796 году было 8, годах 9 волостей.
Верхневилюйский улус в 1824 году разделили ещё на две административные единицы: на собственно Верхневилюйский улус (осталось 5 волостей) и Мархинский (нынешняя территория Нюрбинского улуса. К 1835 году в улусе уже 10 волостей: Мэйик, Нам, Ботулу, 2 Едюгейских, 2 Хоринских, Чочу, Орге́т, Халбакы. С 1790 по 1800 годы одновременно использовались названия волость и наслег, с 1840 года в архивных документах упоминается только «наслег».
Судя по отчёту 1856 года в Верхневилюйском улусе жило 9386 якутов (инородцев) и 22 русских. Занимались животноводством: 6302 головы крупного рогатого скота, 4173 лошади, луга составляли 18 800 десятин. Из-за сельскохозяйственных угодий было много судебных разбирательств. Было развито рыболовство как на реке так и на озёрах. С ноября многие охотились на пушного зверя.
В апреле 1867 года улусным центром стало с. Куорамыкы (ныне Верхневилюйск). В начале XX века в улусе было 24 наслега: I Чочу, II Чочу, Харбала́х, Кэнтик, Халбакы, Дюллюкю, Оросу, Туобуйа, Мэйи́к, I Едюгей, II Едюгей, III Едюгей, Нам, I Хоро, II Хоро, I Кю́лэт, II Кю́лэт, Югюлэ́т, I Ботулу, II Ботулу, Оногосчут, Чу́кар, Сургулук.
В 1918 году на территории Верхневилюйского улуса под руководством Степана Аржакова, Исидора Барахова установилась Советская власть. Но органы советской власти просуществовали недолго, и в августе 1918 года в виду угрозы расправы Аржаков с соратниками уехали в Бодайбо. До декабря 1919 года улусом управляли ставленники Колчаковского правительства. Затем снова власть перешла к большевикам во главе со Степаном Аржаковым. В годах белые отряды под предводительством штабс-капитана Семёна Канина, Конона Никифорова, Фёдора Говорова, Петра Павлова, Еремея Попова вели борьбу против красных отрядов на всей территории бассейна Вилюя. Но больших кровопролитных сражений на территории улуса не было. Во многом в этом заслуга последнего главы Верхневилюйского улуса того периода Потапова Егора (Георгия) Ефимовича, имевшего большой авторитет и удержавшего народ от активного содействия белому движению. Окончательная победа советской власти в улусе установилась после приезда из Якутска 14 июля на пароходе «Диктатор» красного отряда Ивана Строда.
Многие выходцы из улуса стали видными общественно-политическими деятелями. Например, первый секретарь Якутского обкома КПСС Юрий Прокопьев, Исидор Барахов, стоявший у истоков государственности Якутии, ныне здравствующий Федот Тумусов, руководитель якутского регионального отделения политической партии «Справедливая Россия».
Основу экономики составляет сельское хозяйство. Главная отрасль — животноводство (мясо-молочное скотоводство, мясное табунное коневодство), пушное звероводство; возделываются зерновые культуры, картофель, овощи. Земли сельскохозяйственного назначения составляют 69,3 тыс. га.
Промышленность
Промышленные производства: лесное хозяйство и деревообработка, охотничий и рыбный промысел, транспортные хозяйства.
Транспорт и связь
Автомобильный и речной транспорт, авиапорт, телеграф, телефон, интернет, с 2005 года газопровод. По территории улуса проходит автомобильная трасса соединяющая главные города республики Якутск и Мирный. Действует паромная (июнь — октябрь), ледовая (декабрь — апрель) переправа через Вилюй.
Несмотря на относительно малые размеры район является одним из основных «поставщиков» интеллектуальной элиты республики. Не умаляя достоинств других учебных заведений улуса, отметим, что основной кузницей кадров является республиканская гимназия имени народного учителя СССР М. А. Алексеева, основоположника физико-математического движения в Якутии.
Выпускники школы сейчас работают не только по всей Якутии и России, но также и во многих странах Европы и Америки.
Оркестр национальных инструментов под руководством Николая Хобуса́рова.
Верхневилюйский улус известен своими хапсагаистами.
В улусе родились певица, народная артистка СССР (1988) Анегина Ильина (р.1943), народные писатели Якутии Петр Тобуро́ков и Семён Ру́фов, была организована рок-группа «Чолбон».