Воспитанник клуба «Ривер Плейт». Дебютировал за основу в сезоне 1992/1993. За свой первый период пребывания в составе Ривера Гальярдо вошёл в число легенд клуба, бок о бок выиграв с такими мастерами, как Энцо Франческоли, Эрнан Креспо, Матиас Альмейда, Херман Бургос, Марсело Салас, Ариэль Ортега ряд внутренних и международных трофеев, а именно 5 чемпионатов Аргентины, Кубок Либертадорес 1996, Суперкубок Либертадорес 1997. Болельщики прозвали Гальярдо El Muñeco, что в переводе означает куколка — несмотря на довольно скромный рост (169 см) Марсело великолепно вёл игру, раздавая филигранные передачи и зачастую сам отмечаясь забитыми голами в ворота соперников. К числу сильных сторон в игре Марсело также относится отменное выполнение стандартных положений — штрафных ударов и угловых.
В 1998 году Гальярдо перешёл в «Монако» и сразу стал одним из лидеров команды, составив «убойную» связку в центре поля с Людовиком Жюли. В сезоне 1998/1999 Гальярдо провёл 28 матчей за монегасков и отметился 8 голами. Во второй сезон Гальярдо помог своей команде выиграть чемпионат Франции. Несмотря на звёздное окружение (Жюли, Рафаэль Маркес, Сабри Лямуши, Давид Трезеге, Йон-Арне Риисе), именно Гальярдо был признан лучшим футболистом Франции 1999/2000[3]. Однако в дальнейшем Гальярдо не смог найти общего языка с Дидье Дешамом и в 2003 году, следуя примерам Пануччи и Марко Симоне, решил покинуть Монако и вернуться в родной «Ривер».
Уже избранный капитаном «Ривера», Гальярдо помог миллионерам выиграть Клаусуру 2004. В январе 2007 года Марсело неожиданно заключил контракт с французским «Пари Сен-Жерменом». Проведя там один год, он разорвал отношения с парижанами чтобы перебраться в клуб MLS «Ди Си Юнайтед» из Вашингтона. Он стал третьим самым высокооплачиваемым игроком лиги MLS в истории после Дэвида Бекхэма и Куаутемока Бланко[4].
В феврале 2009 года Гальярдо вновь вернулся в «Ривер».
29 июня 2011 года состоялся тренерский дебют Гальярдо — он возглавил «Насьональ», где недавно завершил карьеру футболиста. Гальярдо в первом же сезоне 2011/12 привёл «Насьональ» к титулу чемпиона Уругвая, после чего ушёл в отставку.
С 2014 года возглавлял родной «Ривер Плейт». В первый же год работы завоевал с «Ривером» Южноамериканский кубок, прервав 17-летнюю серию клуба без международных трофеев; при этом сам Гальярдо в 1997 году завоёвывал Суперкубок Либертадорес, будучи игроком «миллионеров». В 2018 году во второй раз привёл «миллионеров» к победе в главном клубном турнире Южной Америки, став, таким образом, самым успешным тренером в истории «Ривер Плейта». Впечатление от успеха испортило провальное выступление команды на клубном чемпионате мира, где аргентинский клуб сенсационно в полуфинале уступил эмиратскому «Аль-Айну». Однако «Ривер» сумел отойти от этой неудачи и в 2019 году вновь дошёл до финала Кубка Либертадорес, где лишь на последних минутах уступил «Фламенго»[6]. В конце 2022 года покинул клуб[7].
В ноябре 2023 года стал главным тренером саудовского клуба «Аль-Иттихад». В июне 2024 года его уволили из-за конфликта с футболистом Каримом Бензема[8].
↑По версии Национального союза профессиональных футболистов — здесь трофей может получить любой игрок, выступающий в чемпионате Франции, в отличие от версии France Football, которая даёт приз только гражданам Франции