Симонович является воспитанником белградского клуба «Раднички», играл за молодёжный состав этого клуба. В 2001 году он перешёл в команду второго дивизиона Югославии «Смедерево» и выступал за неё один сезон. В сезоне 2002/2003 Симонович выступал за «Раднички». В 2003 году он подписал контракт с белградским клубом «Лавови 063», где отыграл два сезона. В 2005 году Марко перешёл в «Эгроном» из Ниша. В 2006 году он впервые отправился в зарубежный клуб, заключив соглашение с бельгийским «Остенде». Уже в декабре того же года Симонович вернулся в Сербию и до лета 2008 года выступал за «Хемофарм» из Вршаца.
В 2008 году Симновович перешёл в черногорский клуб «Будучност» из Подгорицы. На протяжении трёх сезонов он выступал за эту команду, все три сезона выигрывал с ней национальный чемпионат и Кубок Черногории. Из «Будучности» в 2011 году Симонович перешёл в берлинскую «Альбу», где отыграл сезон. В 2012 году он вернулся в Сербию, заключив контракт с белградской «Црвеной звездой». Дважды, в 2013 и 2014 годах, Марко помогал команде выиграть Кубок Сербии. В сезоне 2014/2015 он выступал во Франции за клуб «Элан Беарне». Перед началом сезона 2015/2016 Симонович вернулся в «Црвену звезду». В 2016 году он вместе с командой стал чемпионом Сербии и победителем Адриатической лиги.
С 2017 года Симонович выступал за «Зенит», который расторг с ним контракт 14 июля 2019 года[1]. В сезоне 2019/2020 он играл за «Уникаху». В 2020 году баскетболист вернулся в «Црвену звезду», где провёл два сезона. В 2022 году он официально завершил игровую карьеру[2].
Сутьеска.svg){kind=small}
.svg){kind=small}
.svg){kind=small}
2009, 
2007.
2014
